Développement d'un procédé hydrométallurgique pour recycler les métaux précieux du catalyseur SCR deNOX usé

Rapports scientifiques volume 11, Numéro d'article : 22131 (2021) Citer cet article

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Le catalyseur usé, contenant de l'oxyde de vanadium et de tungstène dans une matrice de fibres de verre TiO2, présente un risque de contamination de l'environnement en raison de la haute toxicité de ses oxydes métalliques s'ils sont lessivés dans le sol lorsqu'ils sont éliminés dans des décharges. En raison de la demande croissante de métaux et de l’épuisement continu des ressources primaires, il devient de plus en plus nécessaire de recycler et de retraiter les catalyseurs usés et autres sources de métaux secondaires pour des raisons environnementales et économiques. Etude du procédé de torréfaction de soude avec catalyseur SCR usé avec NaOH dissous par rapport au grillage à sec habituel de NaOH et son influence sur la lixiviation ultérieure à l'eau. Après optimisation, les paramètres idéaux sont le grillage en utilisant un rapport de 0,4 NaOH/catalyseur SCR usé en solution pendant 2 h à 973 K et la lixiviation à l'eau désionisée pendant 30 min, à 298 K avec une densité de pâte de 30 %. Les résultats de la recherche montrent une réduction importante de la température de grillage et du temps de lixiviation lors du traitement du catalyseur SCR usé, obtenant une liqueur d'efficacité de lixiviation de 95,4 % W et 80,2 % V. Les composés de silicium sont l'une des principales impuretés lessivées aux côtés des métaux précieux et dans ce travail, les composés de silicium lessivés sont considérablement réduits dans le but d'éviter le post-traitement de désiliciation de la liqueur de lixiviation. Le principal avantage du procédé proposé est l’augmentation de l’efficacité de lixiviation du vanadium et du tungstène avec une minimisation des impuretés de silicium en un temps plus court, quelle que soit la température de lixiviation.

À partir des années 2000 (nouveau millénaire), les préoccupations croissantes concernant la pollution de l'environnement causée par les oxydes d'azote ont directement influencé une production et une demande plus élevées de catalyseurs de réduction catalytique sélective (SCR) pour minimiser les NOx rejetés par diverses sources (stationnaires et mobiles). dans le monde1,2,3. Ainsi, la quantité de déchets de catalyseurs générés par l’augmentation de la quantité de catalyseurs SCR produits augmente également4,5. Jusqu'à présent, les catalyseurs SCR usés qui ont été désactivés par empoisonnement ont été régénérés et réutilisés jusqu'à ce que leur activité soit réduite, la plupart d'entre eux étant ensuite éliminés dans des décharges avec des déchets désignés en fonction des réglementations de chaque pays6,7,8. Cependant, la composition du catalyseur usé présente une autre menace environnementale lorsqu'il est éliminé ou enterré en raison de l'accumulation et de la lixiviation de V2O5, un composé hautement toxique aux côtés d'autres métaux lourds. De plus, le catalyseur désactivé ne peut pas être directement retraité comme nouveau support de catalyseur en raison de sa teneur élevée en As, Na, Ca, Fe et K et de sa vulnérabilité à la toxicité chimique9,10,11. L'un des catalyseurs les plus courants et les plus efficaces sont les catalyseurs SCR composés de V2O5 – WO3/TiO2 qui ont généralement une teneur très élevée en Ti, W et V, par conséquent, leur récupération et leur réutilisation peuvent constituer une option économique et environnementale réalisable. Le Ti, le W et le V remanufacturés après récupération peuvent être utilisés comme matières premières pour de nouveaux catalyseurs ou comme matières premières dans d'autres industries4,12,13. En conséquence, des études de développement technologique sont activement menées pour récupérer et remanufacturer les matières premières des catalyseurs usés14. Diverses méthodes hydrométallurgiques pour le recyclage du titane, du tungstène et du vanadium à partir des catalyseurs SCR usés sont largement connues et consistent en la préparation d'un lixiviat par grillage à la soude15, sous pression16 ou par lixiviation acide et alcaline, puis purifié pour obtenir le précieux métaux dans la solution17.

Wu et coll. (2016) ont étudié le retraitement du tungstène à partir de catalyseurs SCR usés (type nid d'abeilles) par la méthode d'échange d'ions par lixiviation alcaline. Les échantillons de catalyseur usé d'une taille de particules de 74 µm ont été lixiviés à un rapport de liquide élevé de 3 % et à une température de réaction de 70 °C pendant 30 min, respectivement, et 91 % en poids et 87 % en poids de W et V ont été lixiviés, respectivement. Le lixiviat a été adsorbé à l’aide d’une résine échangeuse d’anions à base forte (Amberlite IRA900) et le WO4- divalent a été séparé sélectivement dans des conditions de pH élevé18. Choi et coll. (2019, 2018a) ont réalisé des expériences de torréfaction de soude avec du Na2CO3 pour réagir avec les catalyseurs SCR usés. La quantité de Na2CO3 était de 10 équivalents et le catalyseur SCR usé ayant une taille de particule inférieure à 106 µm a été grillé à 1 070 K pendant 120 min. Dans cette étude, il a été constaté que l’augmentation de la quantité de tungstène lessivé était liée à l’inhibition de la production de CaWO4 en raison de l’augmentation de l’ajout de Na2CO3 ainsi que du taux de changement de phase de TiO2 anatase en rutile. En revanche, la quantité de vanadium lixivié n'était pas influencée par la quantité de carbonate de sodium, et les résultats de l'expérience ont montré un taux constant d'environ 40 %. Cela a été attribué à la production d'acide calcium-vanadium lors de la réaction avec le CaO présent dans la matière première, et la capacité de lixiviation de V a été obtenue en analysant la quantité de calcium dans la matière première2,10,15. Wu et coll. (2018) ont examiné les mécanismes de lixiviation sélective et de réaction du V et du Fe à l’aide de l’acide oxalique. L'expérience a été réalisée pendant 180 min dans des conditions de température de réaction de 90 °C, un rapport liquide élevé de 20 ml/g et une taille de particule de 75 μm en utilisant une concentration de 1,0 mol/L d'acide oxalique. Les résultats ont montré un 84% de V et 96% de Fe lessivés. Les cations solubles VO2+ et Fe3+ ont été réduits grâce au processus de dissolution et de complexation lors de la réaction de lixiviation. Il a été constaté que V et Fe produisaient une lixiviation élevée lorsqu'ils étaient présents dans certaines formes de VOC2O4 et Fe(C2O4)2 à un pH de 0,33, ce qui a montré que la réaction d'oxydo-réduction entraînait la destruction de l'équilibre de dissolution et de complexation pour VO2+, VO+. et Fe3+. Dans le cas du tungstène et du titane, seule la réaction de dissolution et de complexation s'est produite et l'efficacité de la lixiviation a été entravée par la solubilité19.